Transmutácia vyhoreného jadrového paliva

Úvod

Súčasný stav vedy a techniky sa nachádza v období intenzívnych snáh vyriešiť celosvetové energetické problémy a preklenúť aj niektoré ťažkosti spojené s využívaním jadrovej energie.Jadrová energetika v súčasnosti dodáva približne 16 %elektrickej energie v celosvetovom meradle,pričom v EÚ tento podiel predstavuje jednu tretinu.Slovensko sa výrobou elektrickej energie z atómového jadra s podielom 53,4 %v roku 2000 zaraďuje na 4.miesto vo svete.Existencia jadrovo-energetických zariadení a produktov ich činnosti nás ako dedičov historicko-politických,ekonomických a vedecko-technických rozhodnutí predošlých generácií podmieňuje zodpovedne sa venovať jadrovej problematike.Najčastejšie diskutovaným problémom jadrovej energetiky je zadná časť palivového cyklu. Otázka definitívneho riešenia zaobchádzania s vyhoreným jadrovým palivom (VJP)sa stáva veľmi naliehavou.Mnohé krajiny sa už zaoberajú prípravou budovania hlbinných úložísk,kde by VJP bolo vo vhodnej hĺbke pod zemou účinne izolované od biosféry.Možnú alternatívu do budúcnosti nám v posledných rokoch ponúkajú aj perspektívne transmutačné technológie.

Transmutácia vo všeobecnosti označuje každú jadrovú reakciu,či už prirodzenú alebo umelú,pri ktorej dochádza k premene jedného jadra na iné.V užšom zmysle pod pojmom transmutácia chápeme takú premenu jadra,ktorá vedie ku kratšiemu polčasu rozpadu alebo dokonca k úplnej stabilite pôvodne rádioaktívnych nuklidov.V súvislosti s konečným riešením problému jadrových odpadov hovoríme
o transmutácii ako o „spaľovaní “jadrového odpadu,lebo štiepením vzniknutých transuránov alebo radiačným záchytom neutrónov nebezpečnými rádionuklidmi separovanými z VJP možno navyše ešte uvoľňovať tepelnú energiu použiteľnú na výrobu elektrickej energie.Transmutácia preto v bežnej komunikácii nadobúda význam technického spôsobu riešenia problému VJP.

Princípy transmutačných technológií

Existujú tri základné spôsoby,ktorými je možné transmutáciu realizovať.Prvým z nich je konvenčný tepelný jadrový reaktor.Miera transmutácie a spaľovania štiepnych produktov v klasických reaktoroch je však daná obmedzenou neutrónovou bilanciou.

Druhý princíp predstavujú rýchle,kritické reaktory,kde by sa v aktinoidovom palive likvidovali toxické transurány ako neptúnium,plutónium,amerícium či iné reaktorové rádionuklidy,ktoré majú pomerne dlhý polčas rozpadu.Nevýhodou tohto princípu je malý počet emitorov oneskorených neutrónov,ktoré majú navyše krátku dobu života,čo v praxi znamená obtiažne ovládanie reaktora v oblasti kritického stavu.

Tretiemu princípu sa dnes venuje veľká pozornosť.Sú ním podkritické transmutač- né hybridné systémy,kde sú reaktory (transmutory)riadené spalačným neutrónovým zdrojom.Tento môže teoreticky vyprodukovať o vyše 2 rády vyššiu hustotu neutrónového toku ako klasické reaktory.V niekoľkých krajinách sa už systematicky výskumne venujú takýmto urýchľovačom riadeným transmutačným systémom na spracovanie VJP a výrobu elektrickej energie.Tieto systémy sa všeobecne označujú ako urýchľovačom riadené systémy (Accelerator-Driven Systems,ADS)alebo urýchľovačom riadené transmutačné technológie(Accelerator -Driven Transmutation Technologies,ADTT).V USA sa zase udomácnil pojem
urýchľovačom riadená transmutácia odpadu (Accelerator Transmutation of Waste, ATW).

V súčasnej dobe sa vo svete uvažuje o troch možných konštrukčných usporiadaniach aktívnej zóny transmutora:

• Reaktor so spalačným neutrónovým zdrojom a s pevným palivom vo forme tyčí,chladených zmesou buď olova a bizmutu,alebo sodíkom,resp.iba olovom.
  
  
• Reaktor so spalačným neutrónovým zdrojom a s pevným palivom vo forme grafitových gulí s obsahom transuránov,ktoré sa reaktorom pomaly pohybujú,pričom vyhorievajú.Reaktor je chladený héliom.
  
  
• Reaktor bez alebo so spalačným neutrónovým zdrojom a s kvapalným palivom vo forme kvapalných fluoridových solí,ktoré tiež prechádzajú výmenníkom tepla a pôsobia teda aj ako chladivo.

Otázka znie,aké sú výhody a nevýhody týchto konštrukčných usporiadaní a v akej miere môžu byť uplatnené aj v našich podmienkach.S reaktormi na báze spalačné- ho neutrónového zdroja nemá svet zatiaľ experimentálne skúsenosti,ale aplikácia tepelných a rýchlych reaktorov na separáciu a transmutáciu by bola založená na značnej technologickej skúsenosti.Taktiež reaktory na báze roztavených fluoridových solí už boli v minulosti prevádzkované.Malý reaktor s kvapalným palivom vo forme fluoridových solí pracoval v Oak Ridge National Laboratory (ORNL)v USA v rokoch 1965-1975.Práce boli z politických dôvodov prerušené až v štádiu projektovania 1000 MW reaktora.V USA sa vtedy z dôvodu nešírenia
jadrových zbraní začal principiálne odmietať akýkoľvek typ civilného reaktora,ktorý by vyžadoval prepracovanie paliva.Výsledky ich štúdií naznačujú,že aj transmutor s palivom vo forme fluoridových solí by mohol byť jedným z vhodných riešení konca palivového cyklu v mnohých krajinách s rozvinutou jadrovou energetikou.

Súčasné stratégie pre konečné riešenie problematiky VJP

Pri zaobchádzaní s VJP musí byť predovšetkým zaistená požiadavka cenovo-
prístupnej biologickej ochrany bez nepriaznivých následkov a taktiež presvedčenie verejnosti o efektívnosti použitých metód.Riziko,vyplývajúce pre ľudí z hlbinného uloženia VJP,závisí od jeho množstva,rádiotoxicity a od pravdepodobnosti úniku rádionuklidov do biosféry.Takýto únik rádionuklidov by bol možný len prekonaním niekoľkých bariér s nasledovnou migráciou do okolitej geosféry.Vyhľadom na neurčitosti pri migračných mechanizmoch rádionuklidov nie je možné celkom vylúčiť
možnosť kontaktu vysokoaktívnych odpadov (VAO)s biosférou.Tieto neurčitosti sa dajú kvantifikovať iba pomocou štatistických analýz možných nehôd.V súčasnosti sa predpokladajú tri rozličné prístupy k zaobchádzaniu s VJP:

• Hlbinné uloženie VJP bez prepracovania

Výstavba úložiska jadrového neprepracovaného paliva je finančne náročná záležitosť,avšak nevyžaduje zložitú manipuláciu s VJP.Na druhej strane predstavuje stratu energie,ktorá sa vo VJP stále nachádza vo forme minoritných aktinoidov a uránu.

• Prepracovanie VJP s nasledovným hlbinným uložením VAO

Pre túto alternatívu sa predbežne rozhodli krajiny ako napr.Francúzsko,Veľká Británia,Japonsko,a iné.Urán a plutónium sa oddelia od ostatných rádionuklidov s účinnosťou takmer 99,9%.Urán je opäť obohatený a recyklovaný v ľahkovodných reaktoroch.Týmto sa znižuje spotreba uránovej rudy.Plutónium je možné využiť v ľahkovodných reaktoroch vo forme MOX (mixed oxides)paliva.Použitím MOX paliva sa využije časť jadrovej energie z U a Pu (nachádzajúcich sa vo VJP)v ľahkovod- ných alebo rýchlych reaktoroch.Zvyšok minoritných aktinoidov a vysokoaktívnych štiepnych produktov sa vitrifikuje a plánuje ukladať v hlbinnom úložisku. Rádiotoxicita takéhoto odpadu sa zmenší v priebehu 10 000 rokov 10 až 100-násobne.

• Pokročilé prepracovanie VJP

Pokročilé prepracovanie predpokladá separáciu nielen uránu a plutónia,ale aj všetkých tzv.minoritných aktinoidov (neptunium,americium,curium)a niektorých dlhožijúcich štiepnych produktov,ktoré by sa eventuálne mohli vložiť do jedného palivového súboru,alebo ich skupín s podobnými jadrovými a/alebo chemickými vlastnosťami.Toto je spôsob vhodného riešenia pre využitie a zdokonalenie
transmutačných technológií.Podľa druhu technológie môžu byť použité rôzne zdroje a energie neutrónov.Všetky technológie obnášajú určité fyzikálne aj ekonomické výhody,či nevýhody.

V súčasnosti je potrebné analyzovať všetky aspekty takéhoto spôsobu zaobchá- dzania s VJP a stanoviť čo najpresnejší odhad výhod,resp.nevýhod a celkových dôsledkov konca palivového cyklu.Medzi problémami,ktoré sa tu riešia, sú najmä vysokoefektívna separácia nebezpečných rádionuklidov a ich následná transmutácia.

Modelovanie transmutačného procesu v reaktoroch VVER-440

Mnohí jadroví experti vo svete považujú ľahkovodné reaktory za alternatívu,kde je možné dosiahnuť transmutáciu na určitej úrovni,a pritom využiť technologické skúsenosti s týmito reaktormi.Transmutačná technológia potenciálne realizovateľná v tlakovodnom reaktore VVER-440 predstavuje pre Slovensko v súčasnosti ekonomicky asi najprijateľnejšiu koncepciu čiastočného vysporiadania sa s VJP.

V rámci overovania možností takejto transmutácie bolo v rámci spolupráce medzi FEI STU Bratislava a VÚJE Trnava,a.s.simulované vyhorievanie špeciálnej palivovej kazety reaktora VVER-440 pomocou švédsko-nórskeho spektrálneho programu HELIOS vyvinutého pre tepelné reaktory.Navrhnutých bolo niekoľko modelov palivového cyklu a radiálne profilovanej transmutačno-palivovej tzv.kombinovanej
kazety (KK)pre reaktor VVER-440.Modelovanie predpokladalo úplné odstránenie oxidov uránu z vyhoreného paliva a po hypotetickom skoncentrovaní zvyšných nuklidov (minoritné aktinoidy a štiepne produkty)do pôvodného objemu prútika bol navrhnutý nový prútik,tzv.transmutačný prútik (T-prútik).Vytvorenie kazety,ktorá by obsahovala len T-prútiky sa z dôvodu nízkej reaktivity kazety ukázalo ako nevhodné.Navrhnuté kombinované kazety majú rovnaké geometrické
parametre ako kazety reaktorov VVER-440.Jeden z modelov kombinovanej kazety hypoteticky obsahuje 120 prútikov (U-prútiky)s klasickým čerstvým palivom UO 2 s vyšším obohatením (5,0 %235 U)a 6 bezuránových T-prútikov v rohoch kazety, zložených len z tabliet oxidov zmesi plutónia,vyšších transuránov (t.j.minoritných aktinoidov)a štiepnych produktov.Výpočtovo bol simulovaný a analyzovaný
transmutačný proces,prebiehajúci v kombinovanej kazete počas jej vyhorievania v aktívnej zóne,a taktiež rozpadové procesy počas chladenia v bazéne reaktorového bloku .

Ďalším krokom simulácie bolo vytvorenie rovnovážneho palivového cyklu kombinovaných kaziet (obr.1).Po vyhorení kombinovanej kazety na hodnotu

40000 MWd/tŤK a po jej 5 ročnom dochladení podstúpila táto kazeta prepracova- nie.Toto modelové prepracovanie spočívalo v oddelení vyhorených T-prútikov od vyhorených U-prútikov.T-prútiky sa považujú za VAO.Z vyhorených U-prútikov sa separuje všetok urán a stáva sa buď nízkoaktívnym odpadom (NAO)a ďalej sa s ním aj tak zaobchádza,alebo sa využije na výrobu čerstvého jadrového paliva.
Zvyšná časť týchto U-prútikov tvorená minoritnými aktinoidmi a štiepnymi produktami predpokladá v našom modeli skoncentrovanie,oxidáciu a vytvorenie ďalšej generácie T-prútikov.Z týchto nových T-prútikov sa vytvorila nová kombinovaná kazeta s čerstvými U-prútikmi,ktorá sa opäť nechala vyhorieť na hodnotu 40 000 MWd/tŤK.Tento proces sa opakoval 10-krát.

Výsledky transmutačných simulácií

Predbežne sa ukazuje,že pre mnohé rádionuklidy je transmutácia v našich reaktoroch perspektívna.Analyzovali sme najmä zmeny v koncentrácii rádionuklidov vybraných na základe rizika,ktoré z nich vyplýva pre životné prostredie.Zo štiepnych produktov to boli ⁹⁰ Sr,⁹³ Zr,⁹⁹ Tc,¹²⁹ I,¹³⁷ Cs a z minoritných aktinoidov ²³⁷ Np,²³⁸ Pu,²³⁹ Pu,²⁴⁰ Pu,²⁴¹ Pu,²⁴² Pu,²⁴¹ Am,²⁴³ Am,²⁴⁴ Cm,²⁴⁵ Cm,²⁴⁶ Cm.

Efekt rovnovážneho cyklu kombinovanej kazety na zmenu koncentrácie napr.izotopu plutónia 239 Pu je znázornený na obr.2,kde je parametrom poradové číslo cyklu od 0 do 10.V nultom cykle vzniká asi 0,8 hmotnostných %239 Pu v 126 prútikoch klasickej kazety VVER440.V prezentovaných simuláciách sme uvažovali vyššie obohatenie uránových prútikov (5 %235 U)ako má v súčasnosti u nás používané jadrové palivo.Po vyhorení tohto paliva a skoncentrovaní všetkých
vzniknutých minoritných aktinoidov a štiepnych produktov do šiestich T-prútikov vzrastie celková hodnota hmotnostnej koncentrácie 239 Pu v prútiku pred prvým cyklom na 14 %(pri všetkých ďalších cykloch na hodnotu okolo 16 %).Po absolvo- vanom prvom cykle hodnota celkovej koncentrácie 239 Pu v T-prútikoch už klesne približne na polovicu a zostáva konštantná v ďalších cykloch.

Jedným z prínosov tohto postupu je teoretické overenie schopnosti transmutácie dôležitých rádionuklidov v reaktoroch VVER-440 pomocou navrhnutého modelu.Analýzou bolo zistené,že transmutáciou nuklidov kombinovaných kaziet v reaktoroch VVER-440 pri uvedených podmienkach dochádza celkovo k približne 6,5-násobnej hmotnostnej redukcii nebezpečných aktinoidov a štiepnych produk-
tov v porovnaní s otvoreným palivovým cyklom.Naopak,určitým negatívom transmutácie T-prútikov je nárast koncentrácie dôležitého aktinoidu curia.Pre ilustráciu je na obr.3 znázornená hmotnostná koncentrácia izotopu curia 246 Cm,ktorá už po druhom cykle zostáva takmer konštantná,pričom jej hodnota je vyššia o jeden rád.

Záver

Doterajšie výsledky našich štúdií potvrdzujú teoretické predpoklady transmutač- ného procesu v reaktore VVER-440.Navrhovaný spôsob separácie a transmutácie VJP môže poskytnúť až vyše 20-násobné zníženie materiálového toku do hlbinného úložiska.Schopnosť transmutácie v reaktore VVER-440 nie je zanedbateľná a je vhodné zaoberať sa ďalšími analýzami tohto spôsobu transmutácie.

Je potrebné si uvedomiť skutočnosť,že z hľadiska fyzikálnych zákonitostí a súčasných znalostí sa problém zníženia celkového množstva VJP nedá riešiť inak,ako s použitím separačných metód a transmutačných technológií.

Výsledky výskumu v oblasti transmutačných technológií môžu mať významný vplyv na rozhodnutie o stratégii zadnej časti palivového cyklu a na parametre úložiskových zariadení v Slovenskej republike.Pravdou však je,že aj transmutácia VJP predpokladá vybudovanie hlbinného úložiska určeného pre VAO,ale toto by malo mať práve v dôsledku transmutácie rádionuklidov úplne iné technické a bezpečnostné parametre a omnoho nižšie požiadavky na priestor i financie.

Literatúra

[1]   NEA OECD 1999:Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation
       -Status and Assessment Report,OECD,Paris 1999

[2]   A Roadmap for Developing Accelerator Transmutation of Waste(ATW)
       Technology.A report to Congress,Deparment of Energy,Washington 1999

[3]   WILLIAMS,D.F.:Molten Salt Fuel Requirements for ADTT Applications.-Proc.of
        the 3rd Inter.Conference ADTTA 99,PrahaPruhonice,June 7-11,1999

[4]   ŠEBIAN,V.,NEČAS,V.,DAŘÍLEK,P.:Transmutation of Spent Fuel in Reactor 
        VVER-440.-Journal of Electrical Engineering,Vol 52,No.910,2001,s.299

[2]   DAŘÍLEK,P.,ŠEBIAN,V.,NEČAS,V.:Transmutation Potential of Reactor
        VVER-440,11th Symposium of AER,Hungary,Csopak,September 24-28,2001

Späť na obsah čísla